En 1917, il rencontre Apollinaire, qu'il admire, mais dont il réprouve le patriotisme belliqueux. Avec Louis Aragon et Philippe Soupault, il fonde, en 1919, la revue Littérature, qui deviendra progressivement dadaïste et où paraît un premier texte «automatique», les Champs magnétiques (en collaboration avec Soupault, 1920). Il publie Mont-de-Piété (1919) et Clair de terre (1923).

En 1921, il rend visite à Freud, dont les travaux lui semblent ouvrir la voie à un nouveau type d'écriture, fondée sur la mise au jour des produits bruts de l'inconscient (écriture dont, par la suite, Freud avouera «ne pas comprendre l'intérêt»).

Après avoir rompu avec le mouvement dada, il lance en 1924 son premier Manifeste du surréalisme, que suivront le Second manifeste (1929), Prolégomènes à un troisième manifeste (1942) et Du surréalisme en ses œuvres vives (1954). Si l'année 1924 est capitale dans la mesure où le Manifeste (et aussi les écrits théoriques réunis dans les Pas perdus) expose l'esprit et la méthode du mouvement littéraire le plus important du demi-siècle, l'année 1928 marque la naissance d'un genre littéraire nouveau avec Nadja, œuvre à caractère autobiographique et poétique qu'on ne peut guère rapprocher que de l'Aurélia de Nerval.

C'est dans ce genre que Breton donnera ses chefs-d'œuvre: les Vases communicants (1932); l'Amour fou (1937); Arcane 17 (1944). Il n'abandonne cependant pas le poème automatique: l'Immaculée Conception (en collaboration avec Paul Eluard, 1930); l'Union libre (1931); le Revolver à cheveux blancs (1932); l'Air de l'eau (1934), etc., œuvres qui seront réunies dans Poèmes (1948).

Le combat surréaliste constitue son activité principale; articles et mises au point de toutes sortes, généralement polémiques, donnent lieu à divers recueils: Point du jour (1934), le Surréalisme et la Peinture (1928, puis 1965, à partir d'un texte de 1928), la Clé des champs (1953). Après l'interdiction par le gouvernement de Vichy de son Anthologie de l'humour noir (1940), Breton s'exile aux États-Unis. Il rentre en France en 1945 et, à part l'Ode à Charles Fourier (1947), il ne créera plus de grandes œuvres, rééditant ses livres théoriques, généralement augmentés d'écrits parus séparément.

Cependant, il quitte le parti en 1935, pour des motifs qui sont aussi bien esthétiques que politiques (ces motifs n'étant à ses yeux pas séparables): l'idée d'un art «pour les masses» lui apparaissant inadmissible, il refuse la littérature officielle du parti comme, plus tard, il rejettera violemment le «réalisme socialiste» d'URSS. Trotski, par l'importance qu'il accorde à l'activité poétique, à l'art et au rêve, comme par sa théorie de la révolution permanente, lui semble représenter le type le plus achevé du révolutionnaire et il le rencontre au Mexique en 1938.

L'intransigeance morale et doctrinale de Breton l'amène, au cours des années, à sacrifier des amitiés (Desnos, Aragon, Eluard) ou l'œuvre d'admirables poètes, d'abord salués comme des prédécesseurs, tels que Baudelaire et Rimbaud, à la pureté de la ligne surréaliste. Des compagnons de la première heure, il ne restera que Benjamin Péret à témoigner, selon Breton, d'une véritable activité surréaliste. D'autre part, celui qui écrit en 1930: «Je demande l'occultation profonde, véritable du surréalisme» manifeste un extrême intérêt pour l'alchimie, qu'il compare aux recherches surréalistes, pour la kabbale, «alchimie du verbe», ainsi que pour l'astrologie, qui lui inspire le poème en prose Arcane 17. La pensée de Breton, marquée par Hegel et soucieuse de rigueur dialectique, ne lui interdit pas de trouver dans l'occultisme les fondements d'une connaissance à la fois poétique et matérialiste. Cependant, cette même rigueur le pousse à attaquer violemment les théories de Georges Bataille en 1930 et, plus tard, l'Homme révolté d'Albert Camus, qu'il critique avec pertinence dans Flagrant Délit (1949).

La langue de Breton prosateur est celle d'un classique dont le style, qui parfois évoque Chateaubriand éclate, lorsque «les mots font l'amour» et que le poète s'abandonne aux images nées d'associations d'une immédiateté et d'une violence neuves. Quant à sa poésie, après les surprenantes métaphores érotiques de Clair de terre, il semble qu'elle ait trouvé un aboutissement d'une perfection presque trop grande dans l'automatisme maîtrisé et la superbe emphase de l'Ode à Charles Fourier.